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2008-2009赛季，詹姆斯所率领的骑士队取得了66胜16负的联盟最佳战绩。
而詹姆斯也在这一年获得了自己职业生涯的第一座常规赛VP奖杯，值得一提的是，这一举让他成为了自2001年阿伦·艾弗森夺得VP之后，首个来自东部的VP球员。
2009年2月4日在作客对尼克斯的比赛上，詹姆斯几乎完成自1975年贾巴尔以来个人得分超过50分的三双，在比赛中取得52分、11次助攻及9个篮板。
在3月10日至13日，詹姆斯连续三场赛事取得三双成绩。3月25日骑士队击败新泽西篮网后，协助球队取得自成立以来最好的成绩。
季后赛中的骑士队以4比0先后击退活塞及老鹰率先晋身NBA东部决赛，对手是魔术。这个系列赛里詹姆斯打出了场均38.5分（48.7%命中率）8.3篮板8助攻。
但最终骑士还是以总场数2比4负于魔术。
2009-2010赛季，骑士队休赛期进行了补强，引进了38岁的沙奎尔·奥尼尔，詹姆斯带领骑士以61胜的战绩再次笑傲全联盟，他也蝉联了这个赛季的常规赛VP，也成为NBA史上第十位连续两个赛季获此荣誉的球员。
这个赛季詹姆斯常规赛场均贡献8.6次助攻，超越伯德的场均7.6次助攻，成为NBA历史上单季场均助攻最多的小前锋。
詹姆斯连续六次参加NBA全明星赛，更连续三年取得250万票。
2010年2月18日，在对阵掘金的比赛中，詹姆斯取得43分、13个篮板及15次助攻，最后116-118惜败。
这是自1962年2月13日奥斯卡·罗伯逊以来首次有球员在单场比赛取得40分、13个篮板及15次助攻。
但是到了季后赛，在4比1淘汰公牛之后，詹姆斯的右肘韧带撕裂，打止痛针坚持出战。
另外，半决赛期间传出的同队队友韦斯特和皇帝母亲有染事件让詹姆斯难以接受，最终以总比数2比4不敌凯尔特人，其中第五场更是14投仅仅三中取得15分。
在对阵凯尔特人系列赛第六场比赛中，詹姆斯取得了27分19个篮板10次助攻的三双数据，19个篮板也是詹姆斯个人季后赛篮板新高，另外他还贡献3次抢断，这四项数据也是全队最高。
詹姆斯宣布将在新赛季换穿6号球衣，原因是为了尊重迈克尔·乔丹而放弃自己原有的23号背号。
2010年7月9日，詹姆斯透过ESPN举办的全国直播特别节目“TheDe
2014年4月5日，热火主场经双加时121-122负于明尼苏达森林狼，詹姆斯上场47分57秒，24投12中贡献34分8个篮板5次助攻4次抢断，詹姆斯砍下34分后职业生涯总得分达到23000分里程碑。
3月10日，热火提前晋级季后赛。
季后赛第一轮热火总比分4:0淘汰山猫。
5月15日，东部半决赛第5场，热火主场96-94险胜篮网大比分4-1晋级东部决赛。
5月30日，热火4：2击败步行者晋级总决赛。这天詹姆斯夺得生涯第100场季后赛胜利，他是NBA历史上第22位拿下生涯季后赛百胜的球员。
29岁151天的他成为NBA史上第二位在30岁生日前拿下季后赛百胜的球员。
同时詹姆斯成为NBA史上继鲍勃·麦卡杜和丹尼斯·约翰逊之后，首位在加盟一支新球队的头4个赛季均打入总决赛的球员。
总决赛中热火再次与马刺阵对阵，6月6日热火以95-110不敌马刺，而贡献25分6篮板3助攻的詹姆斯，末节更是因伤退场。
这场比赛詹姆斯成为继乔丹与科比后第三位拿到
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