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勒布朗·詹姆斯，lebronjaarthy及埃尔文·约翰逊后，第三名球员在首场季后赛比赛取得三双。
2006年5月4日，詹姆斯在对阵奇才的加时赛结束前0.9秒的绝杀，帮助骑士以121比120击取胜，拿到赛点。
最终骑士在六场比赛将奇才淘汰。
不过在第二轮，被活塞淘汰出局。
詹姆斯在季后赛取得场均30.8分、8.1个篮板及5.8个助攻。
2006年7月19日，詹姆斯在骑士提供的3年6000万美元的合同上签了字。
2006-2007赛季，詹姆斯带领骑士以50胜的成绩成为nba东部第二种子球队。
在2006年12月25日，詹姆斯在对阵魔术的比赛中全场得到32分，詹姆斯的职业生涯得分超越7000分。
2007年3月15日，22岁又74天的詹姆斯在对阵灰熊的比赛中17投11中砍下29分，成为史上8000分最年轻球员。
2007年4月7日，詹姆斯拿到赛季第2000分，也拿到了生涯第2000次助攻，从而成为nba历史上得到8000分，2000篮板和2000助攻第二快的球员，仅次于大o罗伯特森，詹姆斯用了368场比赛，是最年轻达到这个纪录的球员。
在季后赛中他们骑士先后击败了奇才（4-0）、篮网（4-2）和活塞（4-2），詹姆斯率领骑士首次晋级总决赛。
虽然詹姆斯在整个分区季后赛中的表现已经着实惊艳，但是他的投篮命中率却只有41%。
在总决赛中，骑士被马刺连胜四场击败。而詹姆斯在总决赛中四场平均得分为是22.0分、7.0个篮板及6.8个助攻。但其命中率仅为35.6%，且错过了多次最后一击的机会。
整个季后赛詹姆斯平均取得25.1分、8.0个篮板及8.1个助攻。
成为骑士第一位非后卫球员连续8场比赛做到至少有7次助攻。
2007-2008赛季，詹姆斯连续4年入选东部联盟全明星，2008年2月18日，詹姆斯以27分、8篮板、9次助攻，2个抢断及2个盖帽的成绩获得2008年nba全明星赛p。
2008年2月27日，詹姆斯在对凯尔特人的比赛中，取得了个人生涯的第10000分。他仅以23岁59天，成为最年轻达成10000分的球员。
此外他花了368场完成10000分，把这个纪录提高了9场。
3月21日对猛龙的比赛中，取得29分，詹姆斯以10414分超过多赫蒂的10389分成为骑士队总得分最高的球员。
常规赛结束后詹姆斯首次成为nba得分王。
骑士以45胜37负的成绩晋身季后赛，在第一轮面对奇才，以总场数4比2击败对手，连续三年在季后赛淘汰了奇才。
在第二轮面对拥有三巨头的凯尔特人，骑士队迫使凯尔特人进入第七场比赛，遗憾在第七场中惜败以总场数3比4负于对手，未能再进一步。