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得到了27.2分，7.4篮板，7.2助攻和2.21个抢断，骑士队取得42胜40负与新泽西网队相同的战绩，却因相互间交战的劣势遗憾地将季后赛末席拱手相让。
2005-06赛季，骑士队有了新的总经理丹尼·费里，新的主教练迈克·布朗，还签下了自由球员拉里·休斯、唐耶尔·马绍尔以及达蒙·琼斯，球队渐入佳境。
21岁的詹姆斯持续进步，以31.4分的场均得分排名联盟第三，并在休斯顿成为获得全明星赛p最年轻的球员，独得29分率东部队以122-120击败西部队。
在全明星赛之后，骑士队继续强势发挥，最终以50胜32负的良好成绩位列分区第二。在季后赛，骑士队的首轮4-2击败华盛顿奇才队，自1993年来第一次赢得季后赛系列赛。但在第二轮3-4不敌东区头号种子底特律活塞队。
2006-07赛季，尽管勒布朗·詹姆斯的得分没有2005-06赛季高，但球队依然在整个赛季中保持自己重要竞争者的身份，以50胜32负的优良战绩排名分区第二，比第一名少了三个胜场。季后赛第一轮骑士队再次遇上了华盛顿奇才队，这回骑士队轻松地直落四局横扫对手。
第二轮骑士队面对新泽西篮网队，勒布朗·詹姆斯继续强势的季后赛发挥，骑士队以4-2淘汰篮网队杀入东部决赛，并以4-2击败底特律活塞队，晋级总决赛。
但是后来在总决赛中，他们0-4不敌三届总冠军得主圣安东尼奥马刺队，詹姆斯与骑士只能无缘总冠军。
2007-08赛季，骑士队再次重建阵容，赛季中期与西雅图超音速队和芝加哥公牛队完成了一笔三方交易，球队得到本·华莱士、乔·史密斯、沃利·斯泽比亚克和德隆特·韦斯特，而拉里·休斯、德鲁·古登、塞德里克·西蒙斯和香农·布朗被送去公牛队，伊拉·纽贝尔和唐耶尔·马绍尔被送到超音速队。
新来的球员不时因无法适应新球队的体系而陷入困境。
不过即便如此，骑士队还是在詹姆斯的带领下进入季后赛，常规赛的成绩是45胜37负。
但是在季后赛第二轮中，他们又3-4不敌波士顿凯尔特人队。
2008-09赛季，骑士队开季表现依然强势，领跑东部联盟，还曾在单月仅输一场，最终以队史最佳的66胜16负结束赛季，赢得季后赛全部的主场优势。
常规赛骑士队的主场战绩是39胜2负。迈克·布朗被选为最佳教练，勒布朗·詹姆斯赢得自己的第一座最有价值球员奖杯，成为nba历史上第四位在一个赛季中五项主要技术指标上都领先全队的球员（总得分、总篮板、总助攻、总抢断、总封盖）。
季后赛第一轮骑士队以4-0横扫底特律活塞队，第二轮面对亚特兰大鹰队，骑士队迅速以三场15分以上的大胜拿下3-0的系列赛优势，并以一场84-74完成横扫，三年内第二次杀入东部决赛，但在东部决赛2-4不敌奥兰多魔术队。
2009-10赛季，骑士队在常规赛两连败开局后逐步走上正轨，“大鲨鱼”沙奎尔·奥尼尔的加盟让詹姆斯看到新的希望，赛季中骑士队又将安托万·贾米森带来辅助詹姆斯，所有人都觉得詹姆斯迎来夺得了他第一个冠军的最好机会。
骑士队在赛季结束前5场就提前锁定常规赛战绩第一，加之詹姆斯赛季场均29.7分7.3篮板8.6助攻的豪华数据也让詹姆斯蝉联了常规赛p的奖项。
骑士队季后赛首轮对手是芝加哥公牛队，詹姆斯用37分12篮板11助攻和19分10篮板9助攻的表现带领骑士队进入东部半决赛。
他们东区半决赛对手是常规赛表现平平但季后赛发挥出色的波士顿凯尔特人队，尽管詹姆斯个人拼尽全力，但是无奈凯尔特人
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