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2008年起，凭借电视剧积累的高人气，刘亦菲开始在影视领域全面发展，并将其演艺事业的重心转向大银幕[150]；4月24日，刘亦菲主演的电影《功夫之王》在中国内地上映，国内票房突破1.85亿[44]，海外票房达1.28亿美元；而她则在片中饰演了武功高强、冷艳夺目的侠女金燕子，并凭该角色在好莱坞IMDB电影新人排行榜中全球人气指数位居第一[7]；5月，签约了MA威廉莫里斯经纪公司[45]；截至12月31日，刘亦菲在上半年仅凭借《功夫之王》一部作品，以11.35亿次的百度搜索量登顶百度娱乐沸点“最沸点女明星”[46][167]。
2009年，在由“网络票选+媒体评审+线下抽查”的“80后新生代娱乐大明星”评选活动中正式获封“四小花旦”之一[8]。2010年8月12日，与王力宏领衔主演的爱情电影《恋爱通告》上映，刘亦菲几乎是素颜出镜，她在片中饰演了气质超凡脱俗的民乐系女学生宋晓青，该片打破国内同类型爱情片票房记录[166]。
2011年4月19日，与古天乐合作主演的奇幻爱情片《倩女幽魂》上映，刘亦菲在片中饰演了妩媚动人的狐妖聂小倩，该片海外版权预售达1200万美元，创下国产片海外发行新纪录[47]、内地票房则突破1.5亿[48]；11月29日，由李仁港执导的古装战争片《鸿门宴传奇》上映，该片票房达1.3亿[49]，刘亦菲则在片中饰演了能歌善舞、美艳温柔的绝代佳人虞姬，并演唱电影插曲《楚歌》[50]。
2012年7月12日，刘亦菲与陈嘉上导演合作的古装武侠动作片《四大名捕》上映，该片为“四大名捕三部曲”的第一部，刘亦菲在片中饰演了心思缜密、冷静内敛而坚韧的女神捕无情一角[44]，该片内地票房达2亿元[165]，位列2012年度国产片票房榜第七名[52]；9月26日，与周润发合作主演的古装历史片《铜雀台》上映[185]，刘亦菲首次在片中挑战一人分饰两角，她饰演了绝美神秘、为刺曹而生的杀手灵雎和绝色美女貂蝉，并凭借在该片中的表现获得了第5届澳门国际电影节最佳女主角奖[164][184]，而该片的主题曲《等雪来》也由她演唱[53][186]。
2013年12月6日，刘亦菲主演的古装武侠动作片《四大名捕2》上映，她在片中继续出演心思缜密、能读懂人心的女主角无情一角，并演唱电影主题曲《放下》，该片上映首周位居第三，最终取得1.74亿元的票房成绩[54]；11月26日，刘亦菲的蜡像入驻武汉杜莎夫人蜡像馆，并在武汉杜莎夫人蜡像馆的“武汉之光”展区展出。2014年8月22日，其主演的古装武侠动作片《四大名捕大结局》上映，该片票房达1.92亿，至此其主演的《四大名捕》系列三部曲均破亿；11月7日，由高希希执导的都市爱情片《露水红颜》上映，刘亦菲回归现代题材，她在片中饰演了本性善良且美丽动人的贵族小姐邢露[172]。
2015年4月3日，与尼古拉斯·凯奇、海登·克里斯滕森合作主演的古装战争片《白幽灵传奇之绝命逃亡》上映，刘亦菲在片中饰演的宋朝公主赵莲美丽神秘，她纯洁善良、拥有非凡的胆略和智慧[55]；9月25日，由韩国导演李宰汉执导的都市爱情片《第三种爱情》上映，刘亦菲在片中饰演了精明强干、美丽知性的律师邹雨，凭借在该片中的表现她获得了第16届华语电影传媒大奖最受瞩目女演员奖[11]；同年，丹麦导演比利·奥古斯特在看了刘亦菲个人的电影作品后，选中其出演电影《烽火芳菲》的女主角。
2016年5月11日，受邀出席第69届戛纳国际电影节红毯[173]；5月20日，其主演的文艺片《夜孔雀》上映，该片由戴思
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